Tsitsipas, atualmente 20º lugar no ranking da ATP e que não brilhou em torneios de saibro nesta temporada, caiu por 6-4, 5-7, 6-2 e 6-4 em 3h06mins.
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Matteo Gigante, vindo da fase classificatória, enfrentará o norte-americano Ben Shelton (13º) na terceira rodada, que avançou graças à desistência do francês Hugo Gaston.
Tsitsipas chegou as quartas de final no ano passado em Roland Garros, então perderá pontos valiosos no ranking da ATP ao final deste torneio. O tenista grego não era eliminado antes das oitavas de final em Paris desde 2018, quando perdeu na segunda rodada para o austríaco Dominic Thiem.